A história, que acontece num final imaginário do século XIX, gira em torno de Allen Walker, um jovem garoto que se torna membro da Organização Religiosa Negra, formada por membros chamados Exorcistas. A sua missão é parar o Conde do Milênio, que planeja limpar o mundo, destruindo toda a humanidade e a vida em si, com a ajuda de seus irmãos, o Clã de Noé (Noah Clan), e suas criações chamadas de Akuma. Allen era um discípulo de Cross Marian, mas depois de seu desaparecimento de 4 anos ele começou a procurar Cross por uma missão da Organização.